“你终将会与最重要的人重逢。”——这是看《CHARLOTTE》时，最后被弹幕刷屏的一句话。
当乙坂有宇以靠他“能够附身别人5秒钟”的超能力在考试中频频作弊，被有着“能在任意一个人眼中隐身”能力的友利奈绪用超精度录像机记录下来并抓住时，这个名叫夏洛特的故事就此展开。
一直以为自己的超能力十分了不起的乙坂有宇在被友利奈绪拽进星之海学院后，才发现这里全都是有超能力或者是有超能力迹象的少年少女们，在这里，除了学生会长友利奈绪，他还收获了好朋友——能飞速行进的高城，可以招魂的黑羽柚咲，可以附身在妹妹身上掌控火焰的魂魄黑羽美砂，刚开始被弹幕亲切地称为“水哥”“美丽哥”的超能力发现者熊耳......学生会小分队每天靠着大家的超能力去别的学院里寻找超能力者，并告诉他们“要躲避科学家的实验研究，要去为超能力少年少女们打造的庇护所星之海学院”和“超能力只会在青春期出现”的真相。
就这样，剧情没有太大波澜的推进了几集，直到，有宇的妹妹乙坂步未在一次同学的致命威胁中，苏醒了超能力“崩坏”，教学楼化为一片废墟的同时，与有宇相依为命的妹妹步未死在了里面。从这里开始，剧情推向高潮，被妹妹的死刺激到的有宇黑化了，每日浑浑噩噩，不是把自己关在家里靠泡面为生，就是邪笑着出去用自己附身的能力打打杀杀，阴郁而又颓废。直到用隐身技能在有宇身边陪伴了他一路的奈绪现身，用有宇家的祖传食谱和咖喱酱做出了妹妹曾经每天都给有宇做的蛋包饭，熟悉的味道也让有宇找回了曾经的自己的良知。接下来，有宇记忆的恢复，牵出了有宇的哥哥乙坂隼翼——有着穿越时空能力的“星之海学院”的创建者，为了保护超能力者不被科学家抓住的他，一次次用视力为代价穿越时空，直到找出保护超能力者的方法。同时，他也告诉了有宇，有宇的真正的能力—：“掠夺”——夺取其他超能力者的能力。
有宇先夺取哥哥的能力穿越时空拯救了妹妹，但在救援中，熊耳小熊却死在了那里。带着众多人的心愿，哥哥把拯救超能力者的任务交给了有宇，一次次的穿越，一次次的失望，最后一次机会，有宇听从奈绪的建议，夺取世界上所有超能力者的能力，然后通过在夏洛特行星的粒子再次波及地球时，服下免疫的药，消除所有能力。这个方法胆大而又冒险，怀揣大家的希望与担忧，紧握奈绪给“曾经的作弊狂有宇”写的厚厚一本单词卡，有宇踏上了他的旅程，当吸收的超能力越来越多，他开始被科学家注意到，他的精神也因承受了太多能力而即将崩溃，在当疲惫的有宇跌倒在沙漠里，他狂笑着准备毁灭世界，这时，残破的单词卡拽回了他仅剩的一丝希望，他踏上了最后的旅程，在夺取了最后一个超能力——勇气后，被救援归来。
再次在医院醒来的有宇，已经记不得了所有人，但所有的朋友都向他鼓励拥抱，最后的单词卡和随身听勾起了他对奈绪的一丝回忆。时间过去了这么久，但最重要的人仍会重逢。在那个阳光洒下的下午，乙坂有宇和友利奈绪，在那里重逢。我们所有人，也是一样的吧。
