光子晶体存储器,是基于量子光学理论,利用光学相干瞬态效应,制造具有特殊光学性质的超材料构造体即光子晶体,使用该构造体对光信号进行全光形式存储和读取。
由于晶体本身构造是通过极小孔径加工实现,每一个Å级极小孔径均可存储光信息,故该介质可存储非常大量的光子状态,从而得到极大的信息存量。
该介质可通过光子晶体的光子回波机制直接加密,可以通过自感应透明机制对存储的光信息进行飞秒级销毁。
一.光学相干瞬态在光子晶体中的数学模型
光学相干瞬态过程,是指用光脉冲作用于介质的持续时间远小于介质的弛豫时间(T1、T2)。介质对光场的响应,与介质对这一考查时刻之前对入射光场(振幅和相位)的“记忆”有关。要完全确定激光诱导的介质极化场,需同时确定其振幅和相位。虽然纳秒和皮秒量级弛豫时间的相干瞬态过程已被广泛研究,但在光频段,极化场的振荡周期为几个飞秒,所以,尽管飞秒量级和纳、皮秒量级的极化场信号的振幅在特性上并无明显区别,但只有在飞秒尺量下才能确定其相位特性。
1.1光学相干瞬态的若干种典型现象介绍
1.1.1光学章动
在一定的条件下,体系在光场的作用下,体系的激发程度将会随时间作振荡,这种振荡行为称为光学章动。光学章动首先由Tang等人与磁共振情形的进行类比而被预言和观测到。光学章动现象,是指以一个前沿上升时间极短的方形激光长脉冲入射到共振介质中,介质对入射光并不是简单地呈现出平稳吸收(吸收介质)或放大(增益介质),而是经历一段有限的弛豫振荡式的反应,而后才过渡到稳定的状态(设入射方脉冲激光持续时间足够长)。在实验上的表现则是,在其时间波形的前沿部分呈现出准周期性的减幅振荡;起伏振荡的频率随入射光场的增强而提高,起伏振荡的阻尼时间则由介质的弛豫时间特性T2所决定。光学章动的物理实质,是反映了在瞬态相干作用条件下,强相干光场与共振介质相互作用交换能量过程中的弛豫振荡性质。以共振吸收介质为例,在强光场刚开始入射的瞬间,大部分工作粒子被同步激励到高能级,此时伴随着入射光能量的明显吸收;稍过一时刻,处于激发态的大部分工作粒子在入射光场作用下以受激(相干)发射方式重新辐射出光能并回到低能级,此时伴随着通过光强的明显增加;上述过程的继续重复进行,就导致透射光强的准周期性振荡起伏。如果进一步考虑共振介质的有限的弛豫时间特性的影响,则自然可以想象,上述涉及到强光场与共振介质粒子体系间相干作用的特征行为只能发生在小于T2的时间尺度范围内,因此起伏振荡具有有限的阻尼时间特性。当用一个阶跃型脉冲:
去相干激发二能级体系,此系统将在上、下能级之间交互跃迁而吸收和发射光子。由于均匀、非均匀展宽等耗散因素的影响,Rabi振荡将会逐渐消失,这提供了一种测量这些展宽因子的方法。
1.1.2自感应衰减
光学章动是一恒定的强光场突然与介质发生共振作用时的瞬态相干效应。进一步考虑,当上述强光场与介质的作用经过一段时间已达到稳定状态之后,用某种方法突然去掉入射光场的作用,则可以想象,共振介质内的感应电极化波场并不随之突然消失,而是在t<T2的时间范围内,继续辐射出相干光波场,只不过将随时间的增大而迅速衰减。这种现象,称为光学自由感应衰减。在磁共振中也有与此相类似的现象。Brewer和Shoemaker首先用Stark频移技术观察了自由感应衰减现象,当原先与入射的连续激光相共振的一群粒子突然被从共振频率移开一个失谐量时,由这些粒子产生的自由感应衰减辐射就可以与激光场混频,产生指数衰减的拍频信号。
Rabi频率为Ω的光场在t=-∞时开始对均匀展宽介质进行激发,到t=0时达到稳态。光场突然消除后,u、v、w矢量已具有了一个稳定值,这样体系并不立即回到热平衡状态,而是继续辐射一个波,这个辐射场将以Γ2的速率减衰减,这时我们得到线性的或者说是一级的自由感应衰减。一级自由感应衰减辐射的频率是跃迁频率而不激发光场的频率。
设在t<0的时间范围内入射光场与介质的共振相互作用已达到稳定状态,在t=0时刻,入射光场突然停止,这时可认为Ω=0,在t≥0阶段,介质向外辐射信号,对非均匀展宽介质,激发带宽比非均匀展宽窄得多时(激光的线宽远小于Γ2,其输出信号的强度为
信号的衰减由两部分组成,第一是时间常数为T2的均匀部分,这是由引起能级衰减和相干性衰减等因素产生的。第二是时间常数为
的非均匀部分,是由初始稳态预置阶段激发的非均匀带宽产生的,在适当高的激光强度下,这种非均匀退相的弛豫作用将会占优先,以致大大超过均匀退相时间,从而使自由感应信号更快地衰减。如果激光的线宽远大于非均匀展宽,那么,自由感应衰减信号的衰减速率就是Γ2*。实际上,对于非均匀展宽体系,如果Rabi频率足能使体系稍微产生一点跃迁饱和的话,那么自由感应衰减信号中将出一个新成分,这个成分是强度依赖的,被称为三级自由感应衰减,因为它的振幅与Rabi频率的二次方有关。三级自由感应衰减是以横向弛豫时间T2衰减,由于一般有T2>>T2*,因而一级和三级自由感应衰减在时间上是可以分开的。*
但复杂的情形是,在自由感应衰减中,如果强光场作用于非均匀展宽介质,Bloch矢量没有达到稳态,这时自由感应衰减信号中会出现振荡信号。Schenzle等人首先从理论上证明了这种现象,他们详细计算了不同光强下非均匀展宽体系自由感应衰减信号的线型。当激发脉冲的面积大于2π时,自由感应衰减信号将出现振荡,光强越大,振荡也越快,而且振荡会在脉冲作用后2倍的脉宽时间内衰减完。Shakhmuratova等进一步从该理论出发,在NMR中研究了强非均匀展宽体系自由感应衰减的振荡行为。这样的振荡已经在实验中观察到了。
从自由感应衰减信号中,可以直接得到均匀展宽体系的T2,而要得到具有非均匀频率分布体系的均匀展宽的退相时间,就需要使用用非线性技术,如光谱烧孔、光子回波等。Bratengeier等人从理论和实验上研究了非均匀展宽具有离散的频率分布情形下的自由感应衰减,这时可把系统看成是具有确定退相时间的单个跃迁频率之和,自由感应信号指数衰减线型依赖于统计相位相关、量子态的相干叠加等因素。
1.1.3光子回波
在超辐射效应中,辐射强度随着非均匀退相过程而减弱,退相过程破坏了偶极矩的有序排列,使得宏观极化强度减小,但能量却保持在体系之中。如果退相过程在时间上可逆的话,则可从样品中得到暂时储存的相干辐射能量,光子回波就是体系在恢复相位时产生的相干自发辐射现象。由非均匀展宽导致处于不同环境中的原子或分子具有不同的共振频率。这意味着这些偶极矩以不同的频率进动。如果通过相干激发使进动的偶极矩最初都同相排列,然后它们会象自由感应那样相干地辐射,然而,由于它们的进动频率不同,偶极矩相位大约会在T2*时间内变得相互不一致。这将导致相干辐射的消失,这时,如果用某种方法能使失相了的偶极矩重新获得一致的相位,那么,相干辐射就会重新出现。Hahn首先在磁共振中发现了自旋回波现象,这表明使偶极矩重新取得一致的相位确实是可能的,这种现象是某种类型统计动力学过程的可逆性演示。与自旋回波相类似的光学现象,称为光子回波,Hartmann等人预言和观测到这种现象。
光子回波的过程,可以简述如下:对一个具有共振分布的二能级系统的集合,在满足相干作用的条件下,用两个强短脉冲相继入射到共振吸收介质中,其中第一个脉冲面积为π/2,第二个脉冲面积为,两个脉冲的间隔为π,则在满足条件τ0<T2,T1下,第二个脉冲通过介质后的约τ3时刻,介质将在空间确定方向上发射第三个相干定向光脉冲,这个脉冲就是光子回波。光子回波的产生,主要不在于两个入射脉冲与介质能量交换的结果,而本质上是共振介质对入射强短脉冲保持有“相位”记忆的能力:在第一个脉冲作用下,粒子被激励到由上、下能级组成的相干态,并产生了宏观感应电极化,当第一个π/2脉冲通过后,感应电极化效应不随之消失,只不过由于有限退相弛豫时间(主要是T2*)的影响,使得不同粒子的感应电偶极矩间的相对相位关系逐渐消失,因此宏观电极化电随之减弱;第二个脉冲入射结果,主要是使不同感应电偶极矩间的相位发生逆转,从而在经过大约时间后,使得介质的宏观感应电极化重新因为恢复到同位相而达到极大,并相应辐射出第三个光脉冲——光子回波脉冲。所以,第一个π/2脉冲的作用是在介质内产生感应电极化,而第二个脉冲的作用,是用来补偿由于弛豫作用而导致的感应电极化相位的消失,或者说是使失相位过程发生倒转,而当这种补偿或倒转过程刚好完成时,感应电极化值又恢复到极大并辐射出光子回波脉冲。
最早,理论上处理光子回波的问题,采用了类似于处理自旋回波的数学方法,这种处理方法的物理图象不够直观,但它所推导的结果与实验结果符合的较好。Lamber等人用这种方法研究了近简并能级的光子回波特性。为有清晰的物理图象,现在广泛采用的理论处理方法是分时间段分别求解光学Bloch方程,即把整个时间轴分成第一个脉冲作用时间段、自由感应衰减时间段、第二个脉冲作用时间段、自由感应衰减时间段(在这个时间段出现光子回波)。在t=0时,可令u(0)=v(0)=w(0)=-1,以此为初值,可求得第一个时间结束时的u(t),v(t),w(t),把它作为初值代入下一个时间段Bloch方程的求解,依次代下去,最后可得到光子回波的极化强度为:
光子回波的产生并不一定严格要求第一个脉冲面积为π/2,第二个脉冲面积为π。原则上,两个脉冲面积可以是任何值,这时退相过程和相位重新一致的过程都依旧起作用。
光子回波的强度、出现的精确时刻、光谱结构等性质,与共振介质的能级结构、跃迁参数、弛豫时间和光谱共振特性等因素有关。因而,光子回波的技术,广泛应用于研究横向弛豫时间和凝聚态物质中各种参数之间的关系,可以更好地理解各种横向退相的机制。
在瞬态相干光学研究领域,光子回波一直得到广泛的研究和应用。理论上有人发展了其他理论模型,如用撞球模型(Billiard-ball)解释光子回波。Maudsley等人研究了一个能级向另一个能级相干跃迁的光子回波行为。Grischkowsky等人研究了强场下的回波行为。
介质环境对光子回波影响,开始于Compann的工作,他在实验上研究了在Al2O3中Cr2O3含量从0.006~1.6 wt.%浓度对光子回波衰减的影响。Lamber研究在淡红宝石中超精细相互作用的光子回波行为。近年来,受调制的光子回波行为的研究一直受到关注。
由于飞秒激光器的发展,使光子回波技术可以在室温下研究液体、蛋白质等物质的动力学过程。光子回波技术也被广泛用应于研究固体的动力学过程,Gantsevich等人建立了半导体的飞秒光子回波理论。光子回波是观察半导体中激子的多重结构的有力工具,尤其是受激光子回波,由于用了三个序列脉冲,比二个脉冲提供了更多的信息,如Hasegawa等人研究GaSe中激子的受激光子回波的极化。Likforman等人用Fourier变换光谱干涉法测量了在GaAs量子阱中光子回波的振幅和相位。原来光子回波一直主要用于光谱目的,直到长时间隔受激光子回波LTSPE(long-termstimulated photon echo)开辟了光子回波的新的应用,如光学记忆器件。Zhang等人在Er3+:YAG在1.527m观察到两脉冲和三脉冲光子回波,这意味着Er3+:YAG可能在相干时域光学记忆TDOM(coheren time-domainoptical memory)中会有重要的应用。
1.1.4自感应透明
当足够强的、有适当波形的激光脉冲通过共振吸收的二能级介质时,吸收为零,好象是透明的。这种现象就称为自感应透明。它与饱和吸收现象绝然不同。主要特征有:
a)相干作用,饱和吸收是仅由粒子数差决定的非相干作用。
b)透明的脉冲形状是双曲正割的、面积为2π的脉冲。
c)在自感应透明现象中,一个面积较大的脉冲会分裂为若干小脉冲,而饱和吸收现象却不发生脉冲的分裂。
d)在自感应透明现象中,光脉冲在吸收介质中的传播速度v可以比相速度c/n低得多,有可低到三个数量级。
自感应透明与光子回波的不同在于,光子回波的处理可以是薄样品近似,可以不考虑传播效应。而自感应透明是是光脉冲与厚样品的作用,这里必须用Maxwell方程来解决脉冲的传播问题。
自感应透明现象可以用π脉冲的概念来解释。若初始时w0=-1,即粒子数都在下能级,π脉冲使之变为w0=+1。反之,若初始w0=+1时,即粒子数都在上能级,π脉冲使之变为w0=-1。这样,我们可以把一个2π脉冲看2个π脉冲:即把前半部分看成一个π脉冲,后半部分也看成一个π脉冲。当2π脉冲进入w0=-1的吸收介质时,前半部分脉冲使w0=-1变为w0=+1;后半部分的π脉冲,又使w0=+1恢复为w0=-。这就意味着,前半部分的脉冲能量被吸收,由于后半部分脉冲的作用,处在上能级的粒子发生相干辐射,被吸收的能量又被完全取出来。这样介质就呈现为透明的,而且由于2π脉冲与吸收介质交换能量,使得脉冲传播速度(指波峰的速度)远小于相速度。
从理论上来看,由于自感应透明是非定态脉冲与“厚样品”的作用,光场随空间与时间变化,所以,必然研究传播效应。也就是要用Maxwell-Bloch方程来描述。
1.2量子光学基本理论
光与物质相互作用的研究经历了几个阶段,可以用对光波和物质体系的不同描述方法来区分:
a)经典理论:光场用经典光波,物质体系采用粒子数描述;
b)半经典理论:光场用经典光波,物质体系采用量子力学描述;
c)全量子理论:光场与物质体系均采用量子力学描述。
为了简化讨论,我们研究应用的理论为半经典理论,从而引入Maxwell方程、即光与物质相互作用的 基本方程:
可以简化为:
或写为:
此为真空中的波动方程表示式。
介质中的Maxwell方程:
场方程:
1.3近似模型
在研究光与物质相互作用的理论方法中,无论是半经典理论,还是全量子理论,在处理过程中,还需作必要的近似,这些近似主要有:二能级近似、电偶极近似、慢变近似和旋转波近似以及绝热近似等。
a)二能级近似。实际的原子、分子等都有许多能级,但在光场与物质相互作用的许多问题中,可以只考虑直接有关的是上、下二个能级,这就是二能级模型。在这个模型中,若体系的能级差为:
这里,ε2、ε1分别为上、下能级的本征能量,ω21为跃迁频率,ω为激发光场的频率。则要求该体系的其他能级之间的能量差不与hω接近;同时,还要求体系的从其他能级向这两个能级,以及这两个能级向其他能级跃迁的跃迁几率都非常小。在瞬态相干效应的研究中,对于准单色共振激发下的实验系统而言,二能级体系是一个很好的近似。
b)粒子之间没有直接作用。假如光强很小,激活粒子的密度比较低,这时可以忽略粒子之间的直接作用。但是在凝聚态物质如半导体中,这种近似将难以描述一些现象,如Stark分裂等。粒子间的碰撞作用通过唯象引入粒子的弛豫或衰减过程来描述。各个粒子都与同一个光场耦合,粒子之间的这种间接作用,在一定条件下会导致粒子的集体效应,但这并非粒子间的直接作用。
c)电偶极近似。如光场为平面单色光,电场强度E(t)=E0cos(ωt-kr),其中k为光的波矢。对于可见光,波长远大于组成体系的粒子的大小,因而,在粒子大小范围中,电场变化极小,可以看成均匀电场。即在粒子范围中kr<<1,所以有:E(t)=E0cosωt。这样,在计算光场与粒子相互作用时,可以认为光场与空间坐标无关,这样在计算相互作用量对空间积分时,可以把E(t)提到积分号外来。即,
d)旋转波近似。在处理光与二能级体系作用时,只考虑近共振项(ω21-ω),而忽略远离共振的项(ω21+ω)。
e)慢变振幅近似。假定光场和极化强度等可以分解为快变部分e±iωt与慢变部分E(t)P(t)。慢变振幅近拟是指在一个光学周期内的变化可以忽略不计。
f)绝热近似。假定光场的弛豫时间长(损耗小),而粒子的变量(偶极矩等)的弛豫时间短,这样,当光场的慢变部分E(t)变化时,粒子可以很快地、即时地跟随光场的变化,反之,在粒子的弛豫时间内,光场的慢变振幅可看成与时间无关的常数。
我的研究中采用最为简单而且物理概念明晰的二能级近似模型。
1.4二能级系统
1.4.1二能级近似
二能级原子近似:对于稀薄原子气体,或低温下的半导体激子,如果激光与共振原子能级近似,则可以采用二能级原子近似处理
体系中只有两个正交完备的能量本征态、|a> |b>,a为上能态系数,b为下能态系数。
原子跃迁角频率为:
1.4.2二能级系统中薛定谔方程的矩阵形式
处理能级离散的量子系统时,用狄拉克符号和矩阵表述很方便。用右矢代|φ(t)>表系统的量子态,将薛定谔方程写为:
现取一套任意正交归一态|j>(j=1,2,……),将在|φ(t)>其上分解:
其中
代入上式右端,得:
以左式<i|乘两端:
其中
此即薛定谔方程在离散能级下的形式。上式可写成矩阵形式,我们的研究前提是二能级系统,即只有两个能级a和b,上式的矩阵形式为:
此为二能级系统中薛定谔方程的矩阵形式。
1.5密度矩阵
光与二能级系统作用的哈密顿量包括自由哈密顿量H0和相互作用哈密顿量V
H=H0+V
由于|a>和|b>是H0的本征态,故有:
则矩阵元:
假设原子没有固有偶极矩(非极性原子或分子),必有:
Vaa=Vbb=0
V的非对角矩阵元Vab和Vba不为0,因此:
态矢量:
其中|a>和|b>的矩阵形式为:
因其正交归一化为:
态矢量按|a>、|b>展开系数的模方,即|ca|2、|ba|2分别是原子处于|a>、|b>的几率。
由态矢量可以计算任意一个力学量的平均值。
写为矩阵元的形式,
则有:
定义四个矩阵元:
则力学量平均值算式变为:
参考薛定谔方程的矩阵形式,由定义的矩阵元构成的矩阵,就称为密度矩阵。其中
ρaa=ca*ca
为原子在上能级的几率;
ρab=cb*ca
为原子在下能级的几率;
ρab=cb*ca=ρba
比例于复数电偶极矩。
此为密度矩阵元的物理意义。
如果一个量子系统的波函数是已知的,该系统称为纯系综。对于我们应用的二能级系统,|ψ>是已知的,就是纯系综。对纯系综引入的密度矩阵,称为纯系综的密度矩阵。
1.6光学Bloch方程,M-B方程
1.6.1含时光学Bloch方程的形式
对于一个二能级体系,它的时间相关波函数可以写为ψ(t)=a(t)ψa+b(t)ψb
其中a(t)是上能态系数,其基函数为ψa,能量为Ea=hω0/2,b(t)是下能态系数,其基函数为ψb,能量为Ea=-hω0/2,体系的单粒子密度矩阵是:
哈密顿量为:
将P、H用1/2自旋体系表示:
将密度矩阵用一矢量r=(r1,r2,r3,r4)表示,则:
其中I为单位矩阵。
同理H可用矢量ω=(ω1,ω2,ω3,ω4)表示,则
如此,P矢量的各个分量:
同理H的分量:
与这个体系有关的含时薛定谔方程为:
得到:
假设原子没有固有偶极矩,则Vaa=Vbb=0
所以:
如此可见,此方程类似于一个矢量方程:
此即为含时光学Bloch方程的基本形式。
在磁矩系综中的Bloch方程为:
处理二能级体系与场作用问题,都归结为求解这个矢量方程,因为波函数与r有唯一的关系,所以知道r(t),在形式上等价于完全指定了这个体系。求解这个方程要求知道初始条件r(0),即等价于求解薛定谔方程时指定。
1.6.2密度矩阵元运动方程
由薛定谔方程:
用密度矩阵的狄拉克符号代入,得到运动方程:
因此,密度矩阵元的一般运动方程为:
此方程为研究相干光学和激光物理学的重要方程。
1.6.3二能级系统的密度矩阵元方程、光学Bloch方程
对于二能级原子,利用哈密顿量的公式以及密度矩阵元的运动方程,可得到:
又因为:H=H0+V,Vaa=Vbb=0,H0=0,则:
代入
同理:
以上三式,就是未考虑原子衰减过程的光学Bloch方程。c.c.为一小量。
设原子上下能级的衰减分别为γa、γb,碰撞展宽衰减为γph,则横向弛豫参数γ⊥=γab+γph,其中
这样考虑衰减过程,仍然不考虑激发过程,可得光学Bloch方程:
1.6.4光学Bloch方程的简化
考虑线偏振光与二能级原子的作用,光场:
代入,则:
将ρab(0)(t)作为零级近似,代入:
在一般情况下,(ρaa-ρbb)并非是个常数,其是一个随时间变化的量,因此需要用严格的光学Bloch方程描述ρab
令
其中~ρab为慢振幅,将其代入可得到:
同理可得:
以上两式就是利用旋转波近似和慢变振幅近似的光学Bloch方程。
定义一组量:
利用
并略去“~”号,可得:
为了计算简便,令μ=μab
其中μ为极化单位常数,u和v分别为原子电极化强度矢量的实部与虚部,w为二能级系统的反转粒子数几率,w0为无外场时的反转粒子数几率,ω为二能级系统的辐射跃迁频率,ω为外加电场的频率,T2、T1分别为系统横向和纵向驰豫时间。
定义Bloch矢量B=(u,v,w),其中:
得光学Bloch方程的简明形式:
其中,δ=ω-ω,R0=μE0/h为共振Rabi振荡频率。