Nature子刊:PBA/MoS2@CSH高效催化PMS!


调控非均相材料性能以提高过氧单硫酸盐(PMS)的活性,以降解新出现的有机污染物还是一个挑战。基于此,哈尔滨工业大学王威教授和刘冬梅教授等人报道了S-型异质结PBA/MoS2@壳聚糖水凝胶(CSH)(PBA/MoS2@CSH),实现光激发协同PMS活化。异质结光激发载流子在定向界面电场的驱动下,通过S-型转移途径与PMS进行氧化还原转化。多种协同途径极大增强了活性氧的生成,导致强力霉素降解率显著提高。同时,CSH的3D聚合物链空间结构有利于高级氧化过程中PMS的快速捕获和电子传递,减少了过渡金属活化剂的使用,限制了金属离子的浸出。

通过DFT计算,作者研究了催化剂的能带结构。态密度(DOS)计算显示,PBA/MoS2异质结构的VB顶部主要由Co和Fe组成,与MoS2和PBA相比,向近费米能级的移动增加了VB的最大值,而CB的底部主要由Mo和S组成。由于更容易的电子跃迁,可以将更多的电子光激发到CB上,PBA/MoS2中导电载流子的数量增加,从而提高了光催化活性。

电荷微分分布图显示,PBA/MoS2界面处存在较强的相互作用,导致更多的电子积累产生界面电场(IEF),加速载流子的分离。光照射前,A点(MoS2)和B点(PBA)之间的表面电位差为~35 mV,表明形成了从A点指向B点的IEF,可作为光生电荷转移的驱动力。在可见光照射下,A点的表面电位显著降低,而B点的表面电位升高。

Enhanced and synergistic catalytic activation by photoexcitation driven S-scheme heterojunction hydrogel interface electric field. Nat. Commun., 2023, DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-42542-6.

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