太炸裂!他,4年4篇正刊!吉大校友,一作再发Science!

普朗克定律忽略了但并不禁止黑体辐射(BBR)具有圆偏振特性。在加热时,机械扭曲至亚微米尺度手性的碳纳米管纱线或钨丝可以产生从可见光到中红外波长的圆偏振光。

在此,美国密西根大学Nicholas A. Kotov院士和鲁俊博士等人发现与其他手性发射器不同,这些黑体发射器没有振动态限制,并且能够实现高亮度。自具有扭曲几何结构的纳米碳或金属纳米结构丝的BBR在500至3000纳米范围内具有强烈的椭圆偏振性,这些丝的亚微米尺度手性满足了涨落-耗散定理所施加的维度要求,并需要根据基尔霍夫定律在吸收率和发射率之间打破对称性。

结果显示,BBR显示出的发射各向异性和亮度超过了传统手性光发射体的10~100倍。这些丝的螺旋结构允许对手性发射进行精确的光谱调节,可以使用电磁原理和手性度量来建模。同时,将纳米碳丝封装在折射性陶瓷中,可以产生高效、可调谐且耐用的手性发射器,能够在以前认为难以达到的极端温度下工作。

相关文章以“Bright, circularly polarized black-body radiation from twisted nanocarbon filaments”为题发表在Science上,这也是鲁俊博士四年内刊发的第四篇正刊!

研究背景

纳米结构材料可以被设计成赋予传播光子强烈的椭圆偏振性。纳米尺度光子学的快速发展以及手性光和电致发光材料导致了源极圆偏振光(CPL)发射器的发展。然而,合成能够发射高强度和强偏振光的手性分子、聚合物和晶体一直是一个挑战。在可见波长方面已经取得了进展,但这些材料通常依赖于稀土金属,引发了可持续性问题。对于在800纳米和1550纳米水透明窗口运行的近红外(NIR)设备,需要强大的CPL发射器用于新兴的电信设备、加密网络、空间通信、机器人视觉系统、量子光学计算、个性化生物医学技术和生物聚合物传感器。然而,近红外跃迁典型的振动电子态的接近程度大大加速了激发衰减,阻止了高亮度和偏振各向异性的实现。此外,基于低带隙半导体的近红外CPL发射器,如硒化镉,面临额外的挑战,包括易氧化。克服这些限制需要对手性材料的创新方法,这些材料能够发射光子。

光发射各向异性因子,如glum(表征发光的椭圆偏振性)及其对应物gem(em,发射),量化了发光和散射的累积效应,是CPL材料的关键指标。尽管稀土配合物表现出高glum值(0.1到1之间),源于与f电子态的大自旋-轨道耦合,但地球含量丰富的材料的典型各向异性因子值在10-5到10-2之间。用于可见光发射设备需要gem值在0.1到1.9之间。相比之下,针对近红外区域应用的材料表现出更小的gem值和发光量子产率。快速的热弛豫率和严格的对称性限制加剧了这个问题,通常使它们不活跃于CPL。空中亮度是手性材料和CPL发射器的另一个关键参数,尽管等离子体纳米结构提供了有希望的光学偏振,但它们与高光学损失相关。它们在可见区域的典型亮度值在10-7到10-2 W/cm2之间,近红外CPL发射器的可比数据尚未报告。

研究内容

黑体辐射(BBR)提供了一个替代方案,以应对紧密间隔的振动电子态带来的挑战。根据普朗克定律,所有量子态,即使是那些由亚电子伏特间隙分隔的态,都是BBR活跃的。然而,同一定律并没有考虑偏振效应,认为它们微不足道,这对于通常在这一法律框架内考虑的大球形体来说是正确的。此外,涨落-耗散定理特别禁止从二维(2D)发射器产生圆偏振BBR(CP-BBR),这是一种常用于发光设备和先前CPL发射器实现的几何形状。本文假设3D扭曲丝可能作为强大的CPL活跃BBR发射器,其在纳米和亚微米尺度上的总体镜像不对称性,而不是量子态的不对称性,将决定热辐射的圆偏振。研究显示,由碳纳米管(CNT)纱线组成的扭曲丝以及扭曲的钨丝,产生跨越可见光、近红外和中红外范围的CPL,具有非凡的亮度和高gem值。丝的螺旋几何形状、制造的简单性以及它们电控发射最大值的可调性,使得基于BBR的CPL发射器可调谐。

图1:扭曲丝的圆偏振BBR。

图2:圆偏振黑体辐射(CP-BBR)的角分布。

3:通过几何参数调节圆偏振的可调性。

4:具有CP-BBR的超高温度复合材料。

总的来说,本文设计并实现了具有高亮度和强烈的偏振旋转的发射器,这些发射器覆盖了从可见光、近红外到红外光谱的部分,利用了由黑体亚微米级手性决定的吸收率相等性。研究显示,经过彻底验证的圆偏振黑体辐射(CP-BBR)机制,导致了光谱特性的高可预测性以及圆偏振黑体辐射发射器的工程简单性。将扭曲的丝与陶瓷纳米颗粒烧结,为一系列手性碳-陶瓷复合材料打开了大门。这些材料能够为广泛的高温物体赋予圆偏振光(CPL)发射率,并为极端条件下的CPL发射器提供了一个材料平台,这是当前手性材料无法达到的。

文献信息

Jun Lu, Hong Ju Jung, Ji-Young Kim, Nicholas A. Kotov*, Bright, circularly polarized black-body radiation from twisted nanocarbon filaments, Science,

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